本項目(21603225 國家自然科學(xué)基金青年基金)旨在主要通過(guò)對光陽(yáng)極的基底-電極、電極-溶液界面進(jìn)行功能層的組裝,合理構筑復合光陽(yáng)極體系,提高電極活性和穩定性,并探討光電催化分解水中界面功能層的作用和電荷傳輸機理。
前期研究了助催化劑(Phys. Chem. Chem. Phys., 2013, 15, 4589)、電解液離子(J. Phys. Chem. B, 2015, 119, 3560)、基底電子傳導層(ACS Appl.
Mater. Interfaces, 2015, 7, 3791)等因素對電極溶液界面、電極-基底界面及光電性能的影響,并發(fā)表光電催化分解水研究的Perspective 文章(ACS Catal.
2017, 7: 675),系統總結和討論了助催化劑、電解液和界面功能層修飾的重要作用。2018 年模擬自然光合系統PSII 中的P680、Tryz 酪氨酸、CaMn4O5 水氧化中心的關(guān)鍵功能,將BiVO4 光陽(yáng)極和 Co 分子催化劑結合,并引入層狀氫氧化物和氧化石墨烯作為空穴傳輸中間體,復合光陽(yáng)極顯示出高效、穩定的光電氧化水活性,太陽(yáng)能至氫能轉化效率高達2%。研究發(fā)現Co 分子可顯著(zhù)促進(jìn)表面水氧化反應動(dòng)力學(xué),降低過(guò)電位,LDH 界面層具有空穴儲存層的作用,抑制BiVO4 電極光腐蝕,氧化石墨烯可顯著(zhù)促進(jìn)LDH/BiVO4 和分子催化劑之間的電荷傳輸。該工作表明利用仿生策略和表界面修飾策略構建人工光合系統的可行性,為高效光陽(yáng)極系統的構建指明新方向(J. Am. Chem. Soc., 2018, 140(9), 3250-3256)。
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